Modelado computacional de películas delgadas de óxidos ferroeléctricos: efectos de un gradiente de deformación y su interacción con nanocintas de grafeno

Abstract

In this thesis, we theoretically study first the microscopic properties of the ferroelectric material PbTiO3 in free and ultrathin films. Using an atomistic core-shell model through classical Molecular Dynamics simulations, we find that the generated structures of ferroelectric domains depend on the film thickness. For thicknesses smaller than 80 Å, the local electrical polarizations are arranged in closed flows forming vortices. For greater thicknesses, we observe structures of the Landau-Lifshitz type. We then analyze the polarization response to a local and compressive strain gradient on the PbTiO3 film. By gradually increasing the gradient value, we describe the evolution of the local polarization perpendicular to the surface until the switching is reached. In the second part, using first-principles calculations we study how the electrical and magnetic properties of graphene nanoribbons change when they are supported on PbTiO3 films. First, a nanoribbon adsorbed on a PbTiO3 film in a monodomain configuration, where a charge redistribution takes place at the interface and an electronic doping is present in the graphene nanoribbon depending on the polarization direction of the ferroelectric material, which also induces the close of the electronic gap but without breaking the spin degeneration. Finally, we analyze the effect on a graphene nanoribbon adsorbed on different regions at the surface of a PbTiO3 ultrathin film with polydomains. Our results suggest that if a graphene nanoribbon were spatially displaced above ferroelectric domains it would be possible to tune not only the nanoribbon electronic doping but also the degeneration of its electronic states.

En esta tesis se estudia en forma teórica primero las propiedades microscópicas del material ferroeléctrico PbTiO3 en películas ultradelgadas libres. Empleando un modelo atomístico de capa-carozo en simulaciones de Dinámica Molecular clásica se encuentra que se desarrollan estructuras de dominios ferroeléctricos que dependen del espesor de la película. Espesores menores a 80 Å presentan flujos cerrados de polarización eléctrica generan vórtices, mientras que espesores mayores conforman dominios tipo Landau-Lifshitz. Se analiza luego la respuesta frente a un gradiente de deformación local aplicado a la película de PbTiO3 al aumentar gradualmente su valor, describiendo la evolución de la polarización local perpendicular a la superficie hasta observar su inversión. En una segunda parte, mediante cálculos de primeros principios estudiamos cómo cambian las propiedades eléctricas y magnéticas de una nanocinta de grafeno cuando está soportada sobre una película ultradelgada de PbTiO3. Primero en una nanocinta de grafeno adsorbida sobre una película polarizada en configuración de monodominio, donde se produce una redistribución de carga en la interfase y un dopado electrónico en la nanocinta dependiente del sentido de la polarización del material ferroeléctrico, que además induce un cerramiento de su gap electrónico pero sin romper la degeneración. Por último, se analiza el efecto sobre una nanocinta adsorbida sobre distintas regiones de la superficie de una película ultradelgada de PbTiO3 que presenta polidominios. Los resultados obtenidos sugieren que si una nanocinta de grafeno se desplazara espacialmente sobre dominios ferroeléctricos sería posible sintonizar tanto su dopado electrónico como así también la degeneración de sus estados electrónicos.