Adsorción de hidrocarburos y óxidos de carbono en materiales silicoaluminados microporosos

Abstract

Esta tesis contribuye al entendimiento de geometrías, energías de interacción y capacidad de adsorción de químicos volátiles como lo son el tolueno y el CO2 en las zeolitas. Para ello se trabajó desde la teoría con el modelado estructural de mordenitas sódicas (NaMOR) y con diferentes concentraciones de cesio, es decir, CsxNa1-xMOR con (x=0.25, 0.50, 0.75, 1.00). Los cálculos se basaron en técnicas de la teoría de la funcional densidad (DFT). Se describe un estudio computacional del tolueno como adsorbato en diferentes orientaciones dentro del canal principal (MC) de la zeolita, que proporcionaron un análisis de la naturaleza del enlace químico aromático-cation y energías de adsorción que incluyen la corrección de energía dispersiva. De forma experimental, se prepararon mordenitas intercambiadas con cesio y sodio a partir de una zeolita comercial. Por medio de la adsorción-desorción de N2 a 77 K se midió el área superficial y volumen de poro de cada material. Con medidas calorimétricas (DSC) se analizó la energía puesta en juego. Finalmente mediante FTIR se estudió la naturaleza de la adsorción del tolueno. En el caso de la adsorción de CO2, se agregaron cinco moléculas en el MC de las CsxNa1-xMOR. Se obtuvo que el dopaje x=0.25 favorece de mejor forma la adsorción de CO2. El análisis de estos resultados nos acerca a funcionalizar correctamente las zeolitas y mejorar sus propiedades de adsorción para fines específicos como son las trampas de hidrocarburos, o en la captura de CO2 materiales muy frecuentemente usados en la eliminación de contaminantes gaseosos.

This thesis contributes to the understanding of geometries, interaction energies and adsorption capacity of volatile chemicals such as toluene and CO2 in zeolites. For this, we worked from the theory with the modeling of sodium mordenite structures (NaMOR) and with different concentrations of cesium, that is, CsxNa1-xMOR with (x = 0.25, 0.50, 0.75, 1.00). The calculations were based on density functional theory (DFT) techniques. A computational study of toluene as an adsorbate in different orientations within the main channel (MC) of zeolite is described, which provided a detailed analysis of the nature of the aromatic-cation chemical bond and adsorption energies including correction for energy dispersive and modes. vibrational. Experimentally, cesium and sodium exchanged mordenites were prepared from a commercial zeolite. Through the adsorption-desorption of N2 at 77 K, the surface area and pore volume of each material was measured. And by means of calorimetric measurements (DSC) the energy put into play was analyzed. Finally by means of FTIR the nature of the adsorption of toluene was studied. In the case of CO2 adsorption, five molecules were added in the MC of the mordenites CsxNa1-xMOR. It was found that doping x = 0.25 favors CO2 adsorption better. The analysis of these results brings us closer to correctly functionalizing zeolites and improving their adsorption properties for specific purposes such as hydrocarbon traps, or in the capture of CO2, materials very frequently used in the elimination of gaseous pollutants.