Estudio de la adsorción de compuestos biorrefractarios en soluciones acuosas

Abstract

En este trabajo se busca proponer nuevos puntos de vista sobre algunos de los problemas que surgen para tratar de describir el proceso de adsorción de adsorbatos orgánicos, en general, y de fenol, en particular, desde solución acuosa, cuando se emplean como adsorbentes carbones activados (CAs) de los más empleados comercialmente. En primer lugar se caracterizaron ambos carbones en forma estándar, empleando adsorción y desorción de gases simples (N2 a 77 K y CO2 a 273.2 K.) En segundo lugar se desarrolló una metodología que permitió estudiar ambos CAs, basada en la descomposición de cada isoterma en una superposición de diversos mecanismos que se producen a medida que la presión aumenta. En tercer lugar se determinaron y analizaron en forma estándar las isotermas de adsorción de fenol en fase acuosa a 293 K, 303 K y 313 K. Se observó una inversión de las isotermas de adsorción, al pasar de bajas a altas concentraciones. Las isotermas de adsorción son mejor descriptas con el modelo de Sips, cuando se considera todo el rango de concentraciones analizado, favoreciéndose la adsorción en el CA Tetrahedron a altas concentraciones. En cuarto lugar se analizaron los mecanismos que se ponen en juego, mayoritariamente, cuando se considera la adsorción de fenol en solución acuosa, tomando en cuenta el entorno implicado en tal proceso. Para esto se discutieron los resultados de la literatura, frente a las simulaciones numéricas y cálculos computacionales basados en la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) y dinámica molecular. Se utilizó titulación selectiva de Boehm para determinar los distintos grupos superficiales oxigenados ácidos y el efecto de cada uno de ellos en la adsorción. Los resultados nos permitieron correlacionar perfectamente el análisis teórico y la determinación experimental.

In this paper we intend to provide new insights into some of the problems emerging when trying to describe the process of adsorption of organic adsorbates in general, and more specifically, of phenol, from aqueous solution, when the most commercially employed activated carbons (ACs) are used as adsorbents. First, both carbons were described according to standard procedures, using adsorption and desorption of simple gases (N2 at 77 K and CO2 at 273.2 K). Second, a methodology was developed where each isotherm was analyzed in terms of the superposition of different mechanisms which operates pressure increases. Third, adsorption isotherms of phenol in the liquid phase were determined and analyzed in the standard way at three temperatures 293 K, 303 K and 313 K. An investment of adsorption isotherms, from low to high concentrations was observed. The adsorption isotherms are best described with the Sips model, when considering the entire range of tested concentrations, favoring the adsorption at high concentrations AC Tetrahedron. Fourth, we analyzed the mechanisms that play a part, mostly when phenol adsorption in aqueous solution is considered, taking into account the environment involved in such a process. To this end, the results of the literature review were considered together with the numerical simulations and computer calculations based on DFT and molecular dynamics. Boehm titration was used to determine the presence of acidic oxygen surface groups. These different groups were compared and their effect on adsorption studied. The results allowed us to perfectly correlate the theoretical analysis and this experimental determination.