Síntesis y caracterización de membranas compuestas de zeolitas para la purificación de hidrógeno

Abstract

Para la obtención de la zeolita NaA se estudiaron dos rutas de síntesis: gel concentrado y solución clara. Se determinaron las mejores condiciones para la obtención de de la fase NaA pura y se investigó la influencia de la fuente de silicio en la morfología de los cristales obtenidos: Aerosil 200®, SiO2 extraído de la cáscaras de arroz y el Ludox AS40®. Las membranas de zeolita NaA se sintetizaron mediante el método de crecimiento secundario y fueron soportadas en discos o tubos de acero inoxidable poroso 316L. Para ambas rutas de síntesis se logró la obtención de membranas compuestas, que exhibieron un buen intercrecimiento y homogeneidad. Mediante la modificación de soporte con aminopropiltrietoxisilano (APTES) se mejoró la adhesión soporte–película de zeolita y entre capa y capa de zeolita depositada. Las propiedades permoselectivas se evaluaron a 370-453K. Las membranas sintetizadas a partir de gel concentrado mostraron un aumento de los flujos de permeación con el incremento de la temperatura; sugiriendo una mayor contribución de la difusión activada sobre el mecanismo de difusión Knudsen o viscoso. Los mayores factores de separación ideales H2/N2, H2/CH4 e H2/CO2 se obtuvieron a 453K superando los respectivos coeficientes de separación Knudsen. Mediante el ajuste de los datos experimentales se estimó la contribución zeolítica, Knudsen o viscosa al flujo de permeación total. Se evaluaron las propiedades catalíticas de catalizadores Pt/NaA en la reacción del gas de agua. Todos los sólidos evaluados fueron activos a partir de los 673K y mostraron ser estables bajo las condiciones de reacción.

To obtain a pure phase NaA zeolite, two synthesis routes were studied: concentrated gel and clear solution. The best conditions to obtain the pure NaA phase were determined. The influence of the silicon source on the morphology of the obtained zeolite crystals was studied: Aerosil 200®, SiO2 extracted from the rice husks and The Ludox AS40®. NaA zeolite membranes were synthesized by the secondary growth method and were supported on 316L porous stainless steel disks or tubes. For both synthesis routes, it was possible to obtain composite membranes, which exhibited a good intergrowth and homogeneity. By the modification of the support with aminopropyltriethoxysilane (APTES), the support-zeolite adhesion and between layer and layer of deposited zeolite was improved. Permselective properties were evaluated at 373-453K. The membranes synthesized from concentrated gel showed an increase in the permeation fluxes with increasing temperature; suggesting a greater contribution of activated diffusion over the Knudsen or viscous diffusion mechanism. The highest ideal separation factors H2/N2, H2/CH4 and H2/CO2 were obtained at 453K, exceeding the respective Knudsen separation coefficients. By adjusting the experimental data the zeolite, Knudsen or viscous contribution to the total permeation flux was estimated. The catalytic properties of Pt/NaA catalysts in the reaction of the water gas were evaluated. All the catalysts evaluated were active at 673 K and were stable under the reaction conditions.