Catalizadores estructurados aplicados al control de contaminantes gaseosos y a reacciones de deshidrogenación oxidativa de hidrocarburos

Abstract

Los reactores catalíticos de lecho fijo presentan desventajas operativas como distribución de flujo deficiente y perfiles de temperatura no homogéneos. Por ello, la comunidad científica invierte esfuerzos en el estudio de catalizadores estructurados. En este contexto, se planteó como objetivo el desarrollo de catalizadores estructurados sobre diferentes sustratos para oxidación de monóxido de carbono y deshidrogenación oxidativa de etano. Previamente a la deposición de un catalizador sobre un sustrato, es necesario optimizar las condiciones superficiales y encontrar una formulación en polvo adecuada. La aplicación de tratamientos térmicos a sustratos metálicos generó un sistema apropiado para la deposición de un cubrimiento catalítico, con un balance adecuado entre adherencia y rugosidad superficial. Luego se depositó una película de alúmina y, con el agregado de platino, se logró un sistema activo para la oxidación de monóxido de carbono. Posteriormente se evaluaron sólidos basados en óxido de níquel sobre alúmina. El níquel resultó un componente promisorio para producir etileno a partir de etano. El agregado de cobalto como promotor aumentó la productividad de etileno mientras que el vanadio resultó perjudicial. La incorporación de cerio incrementó significativamente la producción y condujo a una disminución en la temperatura de operación. Finalmente se desarrollaron catalizadores estructurados mediante la deposición de las formulaciones seleccionadas en espumas de acero inoxidable y alfa-alúmina y en papeles cerámicos. El rendimiento de estos sistemas, aplicados a la deshidrogenación oxidativa de etano, fue afectado por el nivel de conversión, la distribución de las fases y la presencia de otros componentes en el cubrimiento.

Fixed-bed catalytic reactors present operational disadvantages such as poor flow distribution and inhomogeneous temperature profiles. Therefore, efforts have been focused on the study of structured catalysts. In this vein, the main goal of this thesis was the development of structured catalysts with different substrates for two reaction tests: oxidation of carbon monoxide and oxidative dehydrogenation of ethane. Prior to the deposition of a catalytic formulation onto a substrate, it is necessary to optimize the surface conditions and find a suitable powder catalyst. The application of thermal treatments to the metal substrates employed generated an appropriate environment for the deposition of a catalytic coating, with an adequate balance between adhesion and surface roughness. Then, an alumina film was deposited and, after the addition of platinum, an active system for the carbon monoxide oxidation was obtained. Later, powder solids based on alumina-supported nickel oxide were evaluated. Nickel was a promising component for the production of ethylene from ethane. The addition of cobalt as a promoter increased the productivity of ethylene whereas vanadium decreased it. The incorporation of cerium significantly increased production and led to a decrease in operating temperatures. Finally, structured catalysts were prepared by means of the deposition of the selected powder formulations onto stainless steel and alpha-alumina foams and also on ceramic papers. The performance of these systems, which were applied to the oxidative dehydrogenation of ethane, was affected by conversion level, active phase distribution and the presence of foreign components in the coating.