Modelado de materiales moleculares magnéticos y de perovskitas híbridas para celdas solares mediante métodos de primeros principios

Abstract

El proyecto tiene como objetivo aportar información original que contribuya el entendimiento a nivel microscópico de materiales de interés tecnológico como (A) materiales moleculares magnéticos y (B) perovskitas híbridas orgánica-inorgánicas, mediante cálculos computacionales basados en métodos de primeros principios y de campos de fuerza clásico. (A) Nos interesan entender los mecanismos cuánticos que determinan los caminos de intercambio magnético y su relación con la deslocalización electrónica, cambios estructurales debidos a temperatura, presión o por aplicación de campo eléctrico en complejos metalo-orgánicos (M = Cu y Co) mediado por moléculas como H2O y COO-, y en metales como Fe y Co adsorbidos o en forma sustitucional sobre superficies de materiales a base de carbono como penta-grafeno o en su variantes 3D como T6-carbono o T12-carbono, y en grafeno. (B) Se busca esclarecer el efecto de la mezcla de cationes orgánicos metilamina (CH3NH3+=MA+) y formamidina (CH(NH2)2+ = FA+) en la aleación binaria MA1-xFAxPbI3 con estructura de perovskita, a través de la determinación de las distorsiones estructurales, y su efecto sobre las propiedades electrónicas (gap de energía) y ópticas (borde de absorción, constante dieléctrica, índice de refracción) mediante cálculos de primeros principios. Otro objetivo es investigar desde un punto de vista microscópico la migración de defectos puntuales como vacancias e intersticios en MA1-xFAxPbI3 para sugerir vías que puedan disminuirla o bloquearla. Se propone modelar en bulk y en nanoestructuras en función de la temperatura y de campos eléctricos, mediante el uso de potenciales interatómicos en simulaciones de Dinámica Molecular clásica. La investigación teórica propuesta además de su interés básico, tiene la motivación adicional de complementar la caracterización experimental que se está realizando en los laboratorios del IFIS-Litoral dentro del Proyecto Institucional.

The project aims to provide original information that contributes to the understanding at a microscopic level of materials of technological interest such as (A) magnetic molecular materials and (B) hybrid organic-inorganic perovskites, through computational calculations based on first-principles methods and classical force fields.(A) We are interested in understanding the quantum mechanisms that determine the paths of magnetic exchange and their relationship with electronic delocalization, structural changes due to temperature, pressure or by application of an electric field in metal-organic complexes (M = Cu and Co) mediated by molecules like H2O and COO-, and in metals like Fe and Co adsorbed or in a substitutional form on surfaces of carbon-based materials such as penta-graphene or its 3D variants such as T6-carbon or T12-carbon, and graphene.(B) The aim is to clarify the effect of the mixture of the organic cations: methylammonium (CH3NH3+ = MA+) and formamidinium (CH(NH2)2+ = FA+) in the binary alloy MA1-xFAxPbI3 with perovskite structure, by determining the structural distortions, and their effect on the electronic (band gap energy) and optical (absorption edge, dielectric constant, refractive index) properties using first-principles calculations.Another objective is to investigate from a microscopic point of view the migration of point defects such as vacancies and interstices in MA1-xFAxPbI3 to find ways to decrease or block it. We propose to model the ionic diffusion in bulk and also in nanostructures as a function of temperature and electric field, by using interatomic potentials through classical Molecular Dynamics simulations. This theoretical project besides its basic interest has the additional motivation of complementing the experimental characterization which is being carried out at the IFIS-Litoral laboratories as part of the Institutional Project.