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Catalizadores de oro y de platino soportados en óxidos mixtos de Ce-Ga para la purificación de hidrógeno por la reacción de desplazamiento de gas de agua

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dc.contributor.advisor Bonivardi, Adrián Lionel
dc.contributor.author Vecchietti, María Julia
dc.contributor.other Amadeo, Norma Elvira
dc.contributor.other Cadús, Luis Eduardo
dc.contributor.other Garetto, Teresita Francisca
dc.date 2015-05-11
dc.date.accessioned 2015-05-11T12:35:04Z
dc.date.available info:eu-repo/date/embargo/End/2016-04-23
dc.date.issued 2013-03-21
dc.identifier.uri http://hdl.handle.net/11185/676
dc.description Fil: Vecchietti, María Julia. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
dc.description.abstract Se estudió la reacción de desplazamiento de gas de agua (WGS) sobre un conjunto de catalizadores de Au(2% p/p) y de Pt(1% p/p) soportados sobre óxido de cerio, galio y óxidos mixtos de cerio-galio (CeGaOx). La evaluación del comportamiento redox de los soportes mostró que el dopaje con Ga incrementa notoriamente la reducibilidad con respecto a la ceria pura, propiedad que se mantine con el agregado del metal noble. El empleo de microscopía electrónica mostró que tanto los catalizadores de Au como de Pt presentan dispersiones elevadas, superiores al 60 y 90 %, respectivamente. Los catalizadores basados en Au fueron notablemente más activos para la reacción de WGS que los de Pt a temperaturas menores a 573K y, en ambos casos, se observó una disminución de la actividad catalítica al incorporar Ga al soporte. Estudios isotérmicos de oxidación con agua a 523 K sobre los catalizadores de Au y Pt previamente reducidos, empleando espectroscopia infrarroja por reflectancia difusa (DRIFT), espectrometría de masa y difracción de rayos X resuelta en el tiempo, sugieren que la reoxidación de los soportes por parte del agua no es la etapa limitante de la reacción de WGS. En base a una serie de estudios in situ y operando empleando espectroscopia infrarroja en modo transmitancia y DRIFT se postuló un mecanismo de reacción unificado del tipo asociativo donde las especies formiato monodentado son los intermediaros claves, y se sugiere que la deshidrogenación de estas especies es la etapa determinante de la velocidad de reacción. Dicho mecanismo ha permitido explicar las diferencias encontradas entre la actividad catalítica de los catalizadores de Au y Pt, y los de ceria y CeGaOx. es
dc.description.abstract The water gas shift reaction (WGS) was studied over a set of Au (2% w/w) and Pt (1% w/w) catalysts supported over cerium, gallium and cerium- gallium mixed oxides (CeGaOx). The evaluation of the redox behavior of the supports showed that doping with Ga increases notoriously the reducibility with respect to pure ceria, property that is maintained with the addition of the noble metal. Electron microscopy showed that both Au and Pt catalysts present high metal dispersions, above 60 and 90%, respectively. Au-based catalysts were significantly more active than Pt catalyst for the WGS reaction at temperatures below 573K and, in both cases, a decrease in the catalytic activity was observed with the incorporation of Ga to the support. Isothermal oxidation studies by water at 523 K on Au and Pt catalysts previously reduced, by means of diffuse reflectance infrared spectroscopy (DRIFT), mass spectrometry and time resolved X-ray diffraction suggest that reoxidation of the supports by water is not the rate-limiting step in the WGS reaction. Based on a series of in situ and operando studies using infrared spectroscopy in transmittance and DRIFT mode, a unified associative reaction mechanism was postulated, where monodentate formate species are the key intermediaries, and it is suggested that the dehydrogenation of these species is the rate determining step of the reaction. This mechanism has allowed to explain the differences found between the catalytic activity of Au and Pt catalysts, and between ceria and CeGaOx. en
dc.description.sponsorship Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas es
dc.description.sponsorship Agencia Nacional de Promoción Científica y Tecnológica es
dc.description.sponsorship Ministerio de Ciencia, Tecnología e Innovación Productiva es
dc.description.sponsorship Ministerio de Asuntos Extranjeros es
dc.description.sponsorship Ministerio de Educación Nacional e Investigación es
dc.description.sponsorship Unión Europea es
dc.description.sponsorship Fondo para la Investigación Científica y Tecnológica es
dc.description.sponsorship Agencia Española de Cooperación Internacional para el Desarrollo es
dc.format application/pdf
dc.language spa
dc.language.iso spa es
dc.rights info:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.uri https://bibliotecavirtual.unl.edu.ar/licencia/licencia.html
dc.subject H2 production en
dc.subject H2 purification en
dc.subject Fuel cells en
dc.subject Modulation excitation spectroscopy en
dc.subject Reforming of alcohols en
dc.subject Producción de H2 es
dc.subject Purificación de H2 es
dc.subject Celdas de combustible es
dc.subject Reformado de alcoholes es
dc.subject Espectroscopia de excitación modulada es
dc.title Catalizadores de oro y de platino soportados en óxidos mixtos de Ce-Ga para la purificación de hidrógeno por la reacción de desplazamiento de gas de agua es
dc.title.alternative Gold and Platinum Catalysts Supported on Ce-Ga Mixed Oxides for Hydrogen Purification by the Water Gas Shift Reaction en
dc.type info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
dc.type info:ar-repo/semantics/tesis doctoral
dc.type info:eu-repo/semantics/acceptedVersion
dc.type SNRD
dc.contributor.coadvisor Collins, Sebastián Enrique
unl.degree.type doctorado
unl.degree.name Doctorado en Ingeniería Química
unl.degree.grantor Facultad de Ingeniería Química
unl.formato application/pdf
unl.formato application/pdf
unl.versionformato 1a


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